Viajó incansablemente por el Perú entre 1851 y 1869; su afán de conocer científicamente la patria que adoptó como suya no tuvo límites. Fue acopiando material y formando colecciones de plantas, minerales, fósiles y animales de la costa, sierra y selva peruana. Recorrió minuciosamente todo el territorio nacional realizando exploraciones a zonas desconocidas en su tiempo; e incluso levantó un inventario de las riquezas minerales y de los monumentos arqueológicos del Perú. Complementó sus trabajos con las acuarelas y diseños que ilustraban sus notas. En 1869 puso fin a sus viajes y decidió publicar todo cuanto había recopilado; cedió al Estado peruano las colecciones reunidas a lo largo de diecinueve años. Contrajo matrimonio con la huaracina Adela Loli, con quien tuvo tres hijos. La guerra con Chile interrumpió la publicación de las obras del sabio que había planeado ediciones por cada uno de los temas investigados. En esta década infausta recibe el ofrecimiento de trasladarse fuera del Perú llevando sus colecciones y en una demostración de amor hacia la patria que lo cobijaba se negó a ello diciendo: “son del Perú, que corran la suerte del Perú”.
Las investigaciones de Raimondi abarcaron diversas áreas. Su labor botánica alcanzó notables avances dado su conocimiento sobre otros viajeros que estudiaron científicamente al Perú antes que él: los botánicos Ruiz y Pavón, Tadeo Haenke, Charles Darwin, y otros de gran prestigio. Su tarea geográfica se expresa en las descripciones de las diferentes regiones del Perú y en el Mapa del Perú, grabado e impreso en 37 fojas, con aportes y conocimientos que superaron al publicado por Mariano Felipe Paz Soldán. La arqueología no fue ignorada por el naturalista: registró, dibujó y describió los monumentos arqueológicos del Perú que encontró en su recorrido. En zoología, química y meteorología realizó trabajos con los medios que tuvo a su alcance. Obras suyas son, entre otras, Elementos de botánica aplicada a la medicina y a la industria tratándose especialmente de las plantas del Perú (1857), El departamento de Ancash y sus riquezas minerales (1873), Minerales del Perú (2 vols., 1878-1939) y El Perú (6 vols., 1874-1913). La Sociedad Geográfica de Lima publicó sus itinerarios de viajes en su boletín institucional, entre los años 1895 y 1919.
Raimondi fue presidente de la Sociedad Médica de Lima (1857), miembro honorario correspondiente de la Real Sociedad Geográfica de Londres (1863), socio de número de la Sociedad de Farmacia de Chile (1867), socio vitalicio de la Real Sociedad Geográfica Italiana (1868), socio benemérito de la Sociedad Italiana de Instrucción del Perú (1873), comendador de la orden de la corona de Italia (1883), miembro correspondiente de la Sociedad Geográfica Americana de Nueva York (1876), de la Sociedad Geográfica de París (1888), de Italia (1883), entre otras.
Al sentirse enfermo, Raimondi viajo a Pacasmayo, alojándose en la casa de su amigo el médico Alejandro Arrigoni. Murió en San Pedro de Lloc el 26 de octubre de 1890.
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